水中铅的生物吸附机理²⁺，CD²⁺，和ni²⁺细胞外聚合物物质（EPS）上的离子

抽象的

重金属污染越来越关注，尤其是Pb²⁺，CD²⁺，和ni²⁺在水性环境中。细胞外聚合物物质（EPS）的吸附能力和机制农杆菌肿瘤术在本研究中研究了三种重金属的F2。为PB实现了94.67％，94.41％和77.95％的吸附效率²⁺，CD²⁺，和ni²⁺在EPS的吸附分别。吸附的实验数据可以通过Langmuir，Freundlich，Dubinin-Radushkevich等温线模型和伪二阶动力学模型良好装配。模型参数分析显示了EPS的巨大吸附效率，特别是Pb²⁺并且化学吸附是吸附过程中的速率限制步骤。来自EPS中糖衍生物的羧基和C-O-C的官能团在FTIR判断的吸附过程中发挥了重要作用。此外，3D-EEM光谱表明酪氨酸还辅助EPS吸附三种重金属。但是来自菌株F2的EPS使用了三种重金属的三种二价离子的几乎相同的吸附机制，因此PB的吸附效率差异²⁺，CD²⁺，和ni²⁺在EPS上可能与每个重金属的固有特性相关。本研究给出了证据表明，EPS在治疗重金属污染的生物吸附剂中具有很大的应用潜力。

1.介绍

重金属污染主要来自造纸，冶炼，电镀等工业废水和过度使用的农药和肥料[1］．重金属污染物可能对环境和人类健康有害，并且它们在水中的微生物不容易降解。人们在延长期间摄入重金属污染的水或食物，然后它们将患有各种疾病或甚至癌症，例如贫血，骨痛和慢性呼吸系统疾病，用于长期暴露于铅，镉和镍。一般来说，受污染的水通常含有多于一种重金属，例如工业污水，市政废水和工业废水[2-4.］．因此，需要探索控制重金属污染和改善水环境的有效方法，特别是对于铅，镉和镍。

目前最常用的重金属污染处理技术有化学沉淀法、离子交换法、吸附法、膜分离法、氧化还原法和电化学[5.-22.］．在这些方法中，吸附是其简单，效率，设计，低废物生产和某些生物植物的环境友好特性的吸附[23.］．最近，微生物细胞外聚合物物质（EPS）由于其安全性，效率，低耗量和简单的操作而有效地进行了重金属污染的流行研究课题24.-30.］．

每股收益产生的农杆菌肿瘤术F2是一种高分子量的复合化合物，用于吸附铅²⁺，CD²⁺，和ni²⁺本研究中的污染物。我们以前的研究侧重于由生物絮凝剂MFX吸附的重金属或抗生素，这是一种从中提取的一种EPSKlebsiella.sp。J1 [31.-38.］．结果表明，EPS作为水处理材料具有巨大的潜力，为我们后续的研究提供了指导。而F2菌株产生的EPS主要成分为多糖，这与J1菌株产生的生物絮凝剂MFX中以蛋白质为主成分有所不同。菌株F2产生的EPS的应用潜力尚不清楚。通过定性和定量分析，对其吸附机理进行了系统研究，为水处理提供了一种新型的生物吸附剂。

2.实验部分

2.1。菌株和试剂

农杆菌肿瘤术F2由我们的小组分离，现在沉积在中国常见的微生物培养收集（CGMCC No.10131）。铅硝酸铅，氯化镉和硝酸镍购自Sigma-Aldrich，St Louis，Mo，美国。中等组成部分购自中国上海上海中国化工试剂有限公司。用Milli-Q系统制备所有实验的超纯水。所有化学品都是分析级。

2.2。EPS准备

菌株F2经发酵培养制备EPS。发酵培养基由以下成分(g/L)组成:葡萄糖10、K₂HPO._4.5、KH₂宝_4.2、NaCl 0.1, MgSO_4.•7小时₂o 0.2，酵母提取物0.5，尿素0.5在pH7.2-7.5时调整。在发酵培养基中预制菌株F2以获得种子液体，然后将其接种到发酵培养基中，用灭菌的发酵罐携带5％。将相关的培养参数设定在30°C，150rpm，24小时，2.5升^－1．将最终发酵液离心清除细菌，剩余上清中加入预冷乙醇收集白色絮凝体，透析24 h。将絮凝体真空冷冻干燥，得到干粉EPS，并在使用前溶于超纯水中。

2.3。批量吸附实验

库存解决方案（100 mg l^－1）PB.²⁺，CD²⁺，和ni²⁺通过将硝酸氢，氯化镉和硝酸镍溶解在超纯水中制备。通过使用超纯水和使用1mol L的纯水和pH调节来获得工作解决方案。使用1mol l^－1HNO._3.或naoh。在每个批次吸附实验中，0.2,0.7和0.8g l^－1将吸附剂加入20ml Pb中²⁺，CD²⁺，和ni²⁺水溶液（20毫克L.^－1，pH6.0）并在30℃下搅拌0-70分钟。吸附后，通过电感耦合等离子体光发射光谱法（ICP-OES; Optima 5300V，PE，USA）测量水溶液中初始和残留离子的浓度，检测限为10 μ.G L.^－1．将所有样品过滤0.45 μ.M纤维素醋酸纤维前测定。吸附效率(η.）和吸附容量（问：_E.）PB.²⁺，CD²⁺，和ni²⁺的计算方法如下: 在哪里C_0.和C_E.分别是重金属离子的初始和平衡浓度（mg l^－1），V.解决方案量（L），和m是二手EPS（g）。在±1.3％的标准偏差内记录平均值，并且由于幅度小于用于绘制图形的符号的幅度小，因此不会显示一些误差杆。

2.4。吸附等温线和动力学

Langmuir，Freundlich和Dubinin-Radushkevich等温机模型分别在20°C，30°C和40°C下测定吸附平衡。为了研究吸附等温线，重金属离子的初始浓度为5-50mg l^－1而其他条件与上述批量吸附实验一致。对于EPS上重金属离子的吸附动力学实验，使用伪一阶和伪二阶动力学模型分析了实验数据。吸附时间在2.5-70分钟期间，其他参数与上述批量吸附实验相同。所有型号和关键参数都显示在表中1．

2.5。吸附机制的特征

用傅立叶变换红外光谱（FTIR）分析了重金属离子对吸附前后的EPS和特性的吸附机理，Zeta.潜在分析，以及三维荧光分光光度法（3D-EEM）检查EPS和PB之间的相互作用²⁺，CD²⁺，和ni²⁺， 分别。eps loading pb.²⁺，CD²⁺，和ni²⁺收集最佳实验条件下的样品，然后冲洗以使用超纯水除去游离重金属离子。EPS（PB之前和之后²⁺，CD²⁺，和ni²⁺真空冷冻干燥。光谱范围在400-4000厘米^－1使用KBR光盘技术通过FTIR光谱仪记录。这Zeta.用Zeta仪表设备测量整个过程中系统的潜力。应用3D-EEM以通过三维荧光光谱仪（FP6500，Jasco，Jusda，日本）在吸附前后活性成分的变化。通过以5nm增量的激发波长改变220-650nm的激发波长，将扫描参数设定为220-450nm的发射光谱。从样品中减去空白的溶液（毫级水）。

3.结果与讨论

3.1。EPS上重金属的吸附效率

数字1显示了吸附效率和Zeta.不同吸附时间金属离子在EPS上的电势。Pb的吸附效率在初始5 min内迅速上升，随后逐渐上升，直到20 min达到吸附饱和，Pb的吸附效率最高，分别为94.67%、94.41%和77.95%²⁺，CD²⁺，和ni²⁺每股收益。由此可见，EPS对目标污染物特别是Pb的吸附效率较高²⁺和CD²⁺．但是，NI的吸附效率²⁺在EPS上显然不是Pb的理想²⁺和CD²⁺，因此仍然需要进一步的吸附机制来解释吸附差异。Zeta.潜在的分析用于分析吸附反应的稳定性以及PB前后不同的时间²⁺，CD²⁺，和ni²⁺对eps的吸附。如图所示1（b）， 这Zeta.在将EPS添加到PB后，反应系统的潜力迅速下降²⁺，CD²⁺，和ni²⁺并分别在-37.90，-34.9和-31.2 mV达到稳定。随后，这是Zeta.潜力保持稳定，随着吸附效率增加，因此表明整个吸附反应过程是稳定的。带负电的EPS对其对带正电荷的重金属的吸附是有利的，因此它表现出PB的优异吸附效率²⁺，CD²⁺，和ni²⁺．

3.2。等温机型

3.2.1。Langmuir吸附等温模型

PB朗米尔吸附等温线的拟合结果²⁺，CD²⁺，和ni²⁺在20°C，30°C和40°C的EPS上显示在图中2（a）-2（c）．结果表明R.²全部大于0.90，表明PB²⁺，CD²⁺，和ni²⁺Langmuir吸附等温线型号可以很好地安装在EPS上的吸附。PB的吸附过程的数据²⁺，CD²⁺，和ni²⁺在水生系统中令人满意地拟合的EPS令人满意 那表示可以存在单层吸附[31.］．模型参数如表所示2，其中问：_m逐渐减少B.随着温度的增加而增加，表明吸附过程的放热性质。

3.2.2。Freundlich吸附等温模型

Freundlich等温模型的拟合结果如图所示2（d）-2 (f)，并且模型参数呈现在表中3.．结果表明PB的吸附²⁺，CD²⁺，和ni²⁺与Freundlich等温线模型一致 ．随着温度的逐渐增加，逐渐减少K._FPB.²⁺，CD²⁺，和ni²⁺对EPS的吸附表明吸附反应是放热的[39.］． 表明对Pb有较好的吸附能力²⁺，CD²⁺，和ni²⁺在EPS [31.那37.］．

3.2.3。Dubinin-Radushkevich吸附等温线模型

该模型用于判断吸附过程是否通过物理或化学反应完成[40］．Dubinin-Radushkevich的模型参数可用于解释吸附过程 ．在图中介绍了Dubinin-Radushkevich型号和参数的拟合结果，在图20°C，30°C和40°C时呈现2 (g)-2(我)和表格4.， 分别。基于Dubinin-Radushkevich模型，物理吸附由Van der Waals部队判断出来值低于8 kJ摩尔^－1，而化学吸附通常涉及由此判断的离子交换价值为8-16 kJ mol^－1[41.］．PB的价值²⁺，CD²⁺，和ni²⁺EPS吸附量为8 kJ mol^－116 kJ mol^－1分别表明吸附过程主要由化学吸附完成。以上分析表明PB的吸附过程²⁺，CD²⁺，和ni²⁺在EPS上可以用Langmuir、Freundlich和Dubinin-Radushkevich等温模型( ），表明多种吸附机构中涉及的复杂吸附过程，特别是与离子交换有关的化学吸附。

３．3.动力学模型

应用伪第一和二阶动力学模型以适合吸附行为的数据。然而，伪一阶动态模型无法有效地符合吸附过程 (数据没有显示)。通常采用准二级动力学模型来阐明吸附过程中的极限步骤。采用该模型对吸附过程和机理进行了定量分析。伪二级动力学模型的拟合结果如图所示2 (j)-2（l），并且模型参数呈现在表中5.． 表明拟二级动力学模型能较好地拟合吸附过程。结果表明，化学吸附是吸附过程中的限速步骤[24.］．

表观激活能量（ea）由反应速率计算基于伪二阶动力学中的Arrhenius公式。吸附过程是物理吸附时ea是5-40 kj mol^－1和化学吸附ea是40-800 kJ mol^－1[32.那42.］．这eaPB的价值²⁺，CD²⁺，和ni²⁺对EPS的吸附是709.27,660.44和472.23 kJ摩尔^－1分别表明化学吸附过程。

3.4。吸附机制

几项研究表明，官能团是EPS污染物吸附的关键因素。PB吸附前后EPS的红外光谱²⁺，CD²⁺，和ni²⁺如图所示3.观察到几个峰，包括O-H，C = O，N-H，C-N，C-O-C和C-O中的C-O [32.那33.］．如图所示3.在重金属吸附后观察到羧基的C = o和C-O-C条带中的峰强度的明显变化。该发现可能是多糖解释，因为EPS中的主要成分在吸附过程中发挥关键作用。

3D-EEM光谱表现出来 和 可以代表芳族氨基酸色氨酸和酪氨酸的蛋白质物质[43.］．数字4.据表明，其荧光强度在吸收PB后疲软减弱²⁺，CD²⁺，和ni²⁺，显示不同程度的淬火。EPS中酪氨酸蛋白的荧光强度在吸收Pb后表现出较明显的猝灭²⁺，CD²⁺，和ni²⁺．结果表明，EPS中蛋白类物质酪氨酸对重金属也有一定的吸附作用。一种可能的解释是，菌株F2产生的EPS主要成分为多糖[44.]，而EP中的低蛋白质含量导致重金属的吸附过程中的微小变化。

综上所述，菌株F2的EPS对三种重金属二价离子的吸附机制基本一致。Pb的吸附效率差异²⁺，CD²⁺，和ni²⁺在EPS上可以与每个重金属的固有特性相关，这通过定量结构 - 活动关系（QSAR）进行了深入的研究。通过FTIR的糖衍生物的羧基和C-O-C条带的明显变化可以支持多糖作为EPS中的主要成分在PB的吸附过程中发挥关键作用的观点来支持多糖²⁺，CD²⁺，和ni²⁺离子。此外，通过3D-EEM还观察到EPS中蛋白类物质在吸附重金属后酪氨酸的微弱猝灭变化，说明EPS中蛋白类物质也在辅助吸附重金属。目前已有报道称EPS用于Sb(V)的还原和吸附，通过nZVI涂层增强Sb(V)的还原和吸附[45.］．因此，我们将考虑将EPS从菌株F2施加到其他物质的氧化还原吸附中，例如高氯酸盐和钒酸盐[46.那47.]，在未来的工作。

4。结论

eps农杆菌肿瘤术F2表现出有效的PB吸附效率²⁺，CD²⁺，和ni²⁺，特别是对于pb²⁺．但是来自菌株F2的EPS使用了三种重金属的三种二价离子的几乎相同的吸附机制，因此PB的吸附效率差异²⁺，CD²⁺，和ni²⁺在EPS上可能与每个重金属的固有特性相关联。热力学和动力学分析显示了吸附过程的放热性质，吸附剂的良好吸附能力，以及化学吸附的关键作用。吸附机制证明了PB²⁺，CD²⁺，和ni²⁺EPS的吸附主要归因于来自糖衍生物的羧基和C-O-C的C = O的官能团。在某种程度上，EPS中的氨基酸蛋白样物质也有助于重金属吸附。来自菌株F2作为生物吸附剂的EPS具有很大的应用潜力，可治疗来自受污染的水生系统的重金属离子。

数据可用性

通过联系相应作者可以提供数据。

的利益冲突

作者声明没有实际或潜在的竞争金融利益。

致谢

该工作得到了中国国家自然科学基金（51608154）的财政支持，该基础是黑龙江高等教育的杰出年轻人才（UNPYSCT-2017211），中国哈尔滨商业大学的杰出青年才能基础（18xn026），以及中国哈尔滨商业大学的博士早期发展计划（2016BS15）。

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