JNT 纳米技术杂志》 1687 - 9511 1687-9503 Hindawi出版 10.1155 /八百三十八万五千〇九十一分之二千〇一十九 8385091 研究文章 巴克纸的热电效应/铜业大会 ibsen Pinheiro 保法比奥拉潘托哈 1 费雷拉 路易莎·德Marilac潘托哈 1 罗德里格斯 多斯桑托斯 1 2 奥利维拉 何塞·卡洛斯·达席尔瓦 3 罗德里格斯 安瑟莫Fortunato鲁伊斯 4 https://orcid.org/0000-0002-2998-4221 苏萨 Mario Edson Santos de 1 https://orcid.org/0000-0003-2226-2653 李嘉欣 马科斯艾伦·雷特DOS 1 2 罗西 马尔科 1 Faculdade科学城德ËExatas TECNOLOGIA 大学，联邦大学，Para 68440-000阿巴埃特图巴 巴勒斯坦权力机构 巴西 ufpa.br 2 PRODERNA 大学，联邦大学，Para 66075-110贝伦 巴勒斯坦权力机构 巴西 ufpa.br 3 炫酷德Biológicas科学城Ë哒Natureza 联邦大学英亩 699209 - 00里约热内卢布兰科 AC 巴西 ufac.br 4 BIONORTE 联邦大学英亩 699159-00里奥布兰科 AC 巴西 ufac.br 2019 13 10 2019 2019 01 06 2019 17 09 2019 13 10 2019 2019 Paula Fabiola Pantoja Pinheiro等人版权所有 这是一篇在知识共享署名许可下发布的开放访问的文章，该许可允许在任何媒介上不受限制地使用、发布和复制，只要原稿被正确引用。

碳纳米管（CNT）表现出在几个器件组件被使用优良的电性能和热性能，如从碳纳米管的集合体，也称为巴克纸（BP）由电极片材。尽管如此，当随机组装以形成单个BP CNT的特性降低。In this way, this study investigated the thermoelectric effect of a BP electrode assembled on a copper electrode with an active area of 4.0 cm2。该显微照片通过扫描电子显微镜和附聚的多壁碳纳米管，其渗透到滤纸的显示形态获得，形成了厚度为67.33  μ米此外， 室内/室外从热源靠近BP电极进行了测试。因此，电响应在温度变化的函数显示最大的热压为9.0 mV和40.73 mV 室内和 户外测试分别。Finally, an average Seebeck coefficient for the BP/copper electrodes array of 35.34 ± 6.0 mV/K was estimated from 298 to 304 K. These findings suggest that this assembly will be easily applied in thermoelectric device concepts.

 PROPESP / UFPA 1.介绍

热电技术是以半导体结为基础，在冷热侧之间采用p型和n型材料进行功率转换。一般而言，硅、砷化镓和CdS等半导体材料在加热时表现出塞贝克系数(热电功率)和光响应[ 1- 3]。如今，BiTe元件被用作商业的Seebeck材料，它显示的热电功率为570 μV/K achieved with a working temperature up to 573 K in the hot side [ 4]。

在另一方面，CNT的热学，电学和光学性质吸引产业注意在电子器件中的应用，例如传感器[ 五- 8]，电源[ 9- 12]，和电池[ 13- 15]。许多研究表明，CNTs的一维结构有利于弹道输运，其中热导率受声子控制，电子和声子之间发生协同作用[ 16- 18]。因此，Yang等人报道了多壁碳纳米管(MWCNTs)的电导率在1.6−5×10左右3卫星/米(300k) [ 18]。从这个意义上说，Kim等人的研究表明，单个MWCNT在相同温度下，导热系数显著达到3000 W/mK [ 19]，这是远远大于铜[ 20.]。而且，单壁碳纳米管的显示80的热电功率（TP）  μV / K [ 19]，而对于另一种类型的MWNTC散装材料，TP的值在8.0到20之间 μV/K, with a temperature variation of 328 to 958 K, respectively [ 21]。

研究表明，热电材料和高效的设计是用于将废热转换为电能的非常重要的[ 22]。基于多壁碳纳米管电极BP的热电化学电池由于电导率高、表面积大，被用于氧化还原过程，其中塞贝克系数为1.4 mV/K [[endnoteref: 1]]。 10]。另一项研究也得到了类似的结果，但使用CNT气凝胶片作为热电材料进入电化学电池[ 12]。在其它方面，不同的设计可以应用于提高功率器件，的性能，即，在太阳能热光伏器件示出了垂直排列的MWCNT吸收剂的整合3.2％转换效率最高的，比类似的设备大三倍[ 11]。在与他们的共同点是BP的基础上与/随机或定向碳纳米管而无需增加TP框架支持的应用程序。这些研究清楚地表明，装配在热电一代非常重要的。

本文设计了一种以BP电极为热侧、铜电极为冷侧的热电装置，如图所示 1(一)− 1（C）。的BP用浸渍到纤维素纤维，它作为废热的吸收剂的MWCNT制造。此BP /铜夹层电容器结构进行了测试 室内/室外在温度变化的条件下，测量了TP值在298 K ~ 304 K之间的变化。

Thermocell设计成三明治电容器，其中BP电极可以在俯视图（a）中可以看出，该方案以立体图示出该装置的部件（b）和设置在热电表征（c）中使用。

 2.实验细节 2.1。热电偶生产过程

纯度为99.80%的功能化多水碳纳米管在室温下40khz下分散在异丙醇(1.0 g/L)中60分钟。然后用滤纸(80 g/m)过滤除去酒精2, diameter of 18.5 cm, and pore size of 14  μm)和北ato烧瓶在真空下，如图所示 2。为了完全除去溶剂，得到一个干燥的BP，材料被放在烤箱在100℃1小时。

BP真空过滤制造工艺。

的BP被组装在铜电极，并用聚乙烯醇（PVA）加入两者。Ťhus, the BP was configured as the positive electrode, while the copper electrode as the negative electrode with an active area of 4.0 cm2。最后在装置中施加2.0 V 30min的直流电压，得到BP与铜电极之间的介电层中偶极矩的取向。在热电测试之前，该装置完全放电以避免测量记录上的剩余电压。

 2.2。形态表征和热电测试

Ťhe morphology of the top view and cross-section view of BP was characterized by scanning electron microscopy (SEM) using a VEGA3 SB-TESCAN at 20 kV. The SEM micrographs were performed by secondary electron mode with work distances of 5.40 mm and 7.63 mm. For electric measurements under variation of temperature, the voltage of the thermocell was measured via two-point method by digital multimeter ET-2232 MINIPA and connected to computer via USB port. The temperatures were collected with a TD-955 infrared thermometer.

热电测试在实验室内部/外部室温下进行，没有/有火焰作为热源，即as 室内/ 户外测试分别。在里面 户外test, the flame was placed at a distance of 100 cm and 20 cm from the BP electrode of the thermocell. The average TP was obtained through the infrared radiation emission from a power lamp of 250 W above the BP electrode at a distance of 20 cm.

 3.结果与讨论

数字 3显示了BP的顶视图和横截面图的SEM显微照片。随机扩散碳纳米管已经观察了图滤纸 图3（a），在顶部可以看到团聚的CNTs。在图 图3（b）中，CNT渗透几乎40％（64.33  μm)的BP，厚度为174.94 μ米，即的CNT浸渍到滤纸上以形成支撑框架。因此，纸张的种类是确定从BP获得的最终形态的一个重要变量。例如，李嘉欣等人。报道了英国石油公司的商业票据为支持生产，但发生在不同的我们来说，碳纳米管只专注于表面，因为没有孔隙率的[ 23]。

的BP电极，其中该顶视图示出多壁碳纳米管聚集（a）和剖视图显示出多壁碳纳米管（红色箭头）浸渍到滤纸（白色箭头）（b）中的纤维素的SEM显微照片。

在里面 室内在试验中，该热电池在室温为30±1.15℃下，其热电压为7.2 ~ 9.0 mV，如图所示 4。另外，电压的变化是线性地取决于温度的。此外，when the heat source approached the front of BP electrode of the thermocell from 100 cm (i) to 20 cm (ii), then the voltage increased to approximately 4.0 mV. On the other hand, the voltage increased around 28 mV when the distance was 20 cm, but the temperature of the heat source increases from 80°C (iii) to 170°C (iv), and the voltage achieved a maximum of 40.73 mV. Similar results were reported by Kouklin et al., where the variation of the thermal radiation emitted from a heat source was correlated to peaks of the thermovoltages [ 24]。这现象是由碳纳米管，这会导致与多次内部反射辐射俘获到阵列的高红外线吸收能力说明[ 25]。

室内/ 户外测试表明thermocell下于室温和加热与在真实条件下热源的热电响应。

数字 五显示了在室温(阶段I)和加热(阶段II和III)下从热电池器件提取的热电参数，如图所示 5(一个), the thermovoltage as a function of the difference of temperature between the BP electrode and copper electrode (ΔT in Kelvin) remained a stable level of 64 mV in stage I, when Δ Ť取得的值大约1.70 K, thermovoltage增加直到78 mV对应II期,也就是说,红外线灯打开,在BP电极和温度从300 K到302 K长大,但是在饱和发生(第三阶段),在79年thermovoltage mV是保持不变的。这些结果可以与作为废热吸收剂的通常材料进行比较，如表所示，在咬伤元件的热侧放置了银膜、硅和纳米黑硅 1。注意，BP/铜组件的温度电压高于其他材料，其他参数的数据也有竞争力。

的电压（a）温度依赖性和thermocell（b）中的热电功率。该值从设备室温和加热用红外灯下萃取。

通常/纳米材料的热电性能的比较。

材料 Δ Ť(K) 热电电压（MV） TP（毫伏/ K）
咬 ∗ 120 ~68.40 0.57∼
Black-Si ** 1.25 40 32
硅 ** 0.90 25 27.77
Ag)电影 ** < 0.20 <4.0 < 20
这项工作 3.00 79 26.33

∗ 商用赛贝克元件(TEP1-1264-1.5，日本科技有限公司) ** 商用Seebeck元件热接口处的吸收器[ 4]。

塞贝克系数或TP是由比计算Δ V/Δ Ť这与图中所示的插值曲线相对应 5 (b)。热电池的TP值以BP电极的p型密度载体为主，在室温和加热条件下，平均TP值分别为42.83±4.76 mV/K和32.84±4.0 mV/K。这些结果远高于Hu等人报道的热电化学电池1.4 mV/K的总磷。 10]和Im等人。[ 12]。这发生因为BP电极和铜电极之间PVA-纤维素的电介质层有助于电荷累积。因此，BP /铜组件操作为三明治电容器时的热激发促进了密度的携带的增加并且因此热电压的增加。

 4.结论

总之，我们报道了基于BP/铜组件的热电池的制作，其中BP电极被用作热辐射的吸收体，一层pvc -纤维素作为BP和铜电极之间的介电介质。这种结构表现为一个三明治电容器，其中吸收器集中的热能作为热的一面，而铜电极是冷的一面。这一有趣的组装有助于为热电器件的新设计铺平道路，其中碳纳米材料具有双重功能，即作为吸收热量和作为电荷供应层。因此，从298 - 304 K估计总平均TP为35.34±6.0 mV/K。此外， 室内/室外tests were performed in order to investigate the thermoelectric responses of the thermocell under controlled/real conditions and show thermovoltages of 9.0 mV at room temperature and 40.73 mV in front of the flame. Our results indicate that the BP/copper assembly could be applied in new concepts of thermoelectric devices, such as low-cost fire sensors or thermocells.

 数据可用性

用于支持本研究的结果的任何数据和信息将通过根据请求相应的作者提供。

 的利益冲突

作者声明以下是有关本文的发布没有冲突。

 致谢

Paula F. P. Pinheiro和Luiza M. P. Ferreira衷心感谢PROPESP/UFPA (PIBIC fellowship and article charge)提供的资金支持。作者感谢LABNANO-AMAZON/UFPA网络对这项工作中使用的设备的支持。

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