为充分利用天然废弃物,以中国杉树绒毛(FCT)和氯化镁(II)氯化铝(III)溶液为原料,采用浸渍煅烧法制备了一种新型镁铝混合氧化物吸附剂。采用x射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FT-IR)和x射线光电子能谱(XPS)对吸附材料进行了表征。研究了镁铝摩尔比和煅烧温度对新型镁铝混合氧化物吸附剂性能的影响。优化后的mg - al混合氧化物吸附剂Langmuir吸附量为53 mg/g。这种吸附能力高于镁氧化物和铝氧化物的分离。Mg与Al的协同作用有利于材料的吸附性能。优化后的镁铝混合氧化物吸附剂对氟的吸附能力受Cl等离子的影响较小-, 不3.-, 所以4.2.−,na+,和K.+并且非常适合在回收和实际水中使用。Mg-Al混合氧化物吸附剂表面上的羟基在氟的吸附中起着关键作用。作为获得的新型Mg-Al混合氧化物吸附剂是一种高效且环保的药剂,用于从饮用水中去除氟化物。
微观结构对材料的性能起着至关重要的作用。在自然界中,植物和生物经过长期的进化和自然选择,形成了大量独特的微观结构。大自然的生物模板为高性能多功能材料提供了新方向[
随着人类文明的发展,水资源的污染已成为需要紧急解决方案的主要问题。此外,高氟化物饮用水对人体健康有害,饮用水的氟化物含量超过了一些国家1.5毫克/升的世卫组织标准[
近年来,由于它们的介孔结构,低毒性,可再循环性和修饰性,已被广泛使用活性氧化铝和氧化镁氧化物[
本文以FCT为生物模板,以氯化铝和氯化镁为前驱体,在不添加任何沉淀剂的情况下,采用浸渍煅烧法制备了Mg-Al复合氧化物空心管。研究了结晶过程中镁和铝对氟的吸附及协同作用。探讨了镁铝双金属复合氧化物吸附剂的吸附机理。
FCT是从我们大学校园收集的。氯化铝、氯化镁、氟化钠由国药化学试剂有限公司提供。FCT在无水乙醇和0.1 M盐酸中浸泡后,用去离子水洗涤,在电干燥箱中60℃烘干。采用浸渍焙烧法制备了氧化吸附粉。FCT浸泡在0.3 mol/L AlCl水溶液中3.h·62.O和MgCl2.h·62.o在室温下24小时。然后在60℃下在电干燥烘箱中干燥。用氯化铝和氯化镁装载的FCT置于核心坩埚中并在400,600,800,或1000℃下煅烧以在Muffle炉中单独煅烧120分钟。通过调节煅烧温度和Mg / Al摩尔比来优化吸附剂吸附能力。
使用Autosorb-iQ-MP比表面积和孔径分析仪(Quantachrome Instruments)记录在77.35 K氮气作用下制备的氧化物吸附剂粉末的Brunaurer-Emmett-Teller数据。用CuK对制备的氧化吸附粉的相结构进行了表征α.波长为
通过放置0.2210来制备氟化钠储备溶液 每克氟化钠1000克 毫升蒸馏水。100英镑 mL含氟溶液,含氟浓度为50 将mg/L添加到塑料密封锥形烧瓶中进行吸附试验。之后,0.05 将g吸附剂添加到含有氟化物溶液的塑料密封锥形烧瓶中。在温度为150℃的恒温水浴摇动器中摇动试验溶液 转速,并在30°C下保持24小时 h[
数字
不同Mg/Al摩尔比和煅烧温度制备的氟粉吸附性能比较(吸附剂剂量:0.5 g/L;F的初始浓度-:50毫克/升;吸附时间:24 h;温度:30°C;pH:中性条件)。
研究了FCT-1000-IV型镁铝混合氧化物吸附剂粉体对氟的吸附等温线;结果如图所示
FCT-1000-IV吸附剂粉末(吸附剂剂量:0.5g / L; F的初始浓度)吸附等温物-:10-100毫克/升;吸附时间:24 h;温度:30°C;pH:中性条件)。
镁铝混合氧化物吸附剂与其他吸附剂对氟的吸附性能比较
吸附剂 |
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吸附剂量(G / L) |
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参考文献 |
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MgO介孔纳米纤维 | — | 0.6 | 237.49 | [ |
Mg / Fe层双氢氧化物 | — | 1. | 50.91 | [ |
Al-Ce杂交吸附剂 | 2–15 | 0.1 | 27.5 | [ |
Mg-Al-Zr复合 | 10-105 | 1. | 22.9 | [ |
非晶态氢氧化铝空心球 | 5-200 | 1. | 16.77 | [ |
Mg-Al-Fe化合物 | — | 0.2 | 14 | [ |
Mg-Al混合氧化物 | 10-100 | 0.5 | 53 | 这项工作 |
N2.FCT-1000-IV的吸附 - 解吸等温线(Inset:FCT-1000-IV的孔径分布)。
数字
不同煅烧温度(Mg/Al摩尔比为1:2)制备的镁铝混合氧化物吸附剂的XRD谱图。
不同煅烧温度下Mg-Al混合氧化物吸附剂的FT-IR谱图如图所示
不同煅烧温度(Mg/Al摩尔比1:2)下Mg-Al混合氧化物吸附剂的红外光谱。
共存离子的影响,包括Cl-, 不3.-, 所以4.2.−, HCO3.-H2.宝4.-,na+,和K.+在0-0.7 mg/L的浓度范围内,采用50 mg/L的氟溶液进行评价,以测试最佳产品的除氟效率(图1)
共存离子对FCT-1000-IV的氟化物去除效率的影响(吸附剂剂量:0.5g / L; F的初始浓度-:50毫克/升;吸附时间:24 h;温度:30°C;pH:中性条件)。
使用FCT-1000-IV从真实水样中去除氟化物(吸附剂剂量:0.5 g/L;吸附时间:24 h;温度:30°C)。
研究了FCT-1000-IV在不同pH值下偏氟的pH值对偏氟的影响,如图所示
pH对FCT-1000-IV对氟化物的吸附容量的影响(吸附剂剂量:0.5g / L;初始浓度F.-: 50 mg/L;吸附时间:24小时 H温度:30℃;2. ≤ 酸碱度 ≤ 11).
振荡时间是影响吸附容量的重要因素。从2到24小时,研究了吸附行为随接触时间的变化 h在30°C温度下使用FCT-1000-IV(图
接触时间对FCT-1000-IV氟吸附容量的影响(吸附剂剂量:0.5 g/L;F的初始浓度-:50毫克/升;吸附时间:2-24小时;温度:30°C;pH:中性条件)。
研究了不同温度下的除氟效果;结果如图所示
温度对FCT-1000-IV氟吸附容量的影响(吸附剂剂量:0.5 g/L;F的初始浓度-: 50 mg/L;吸附时间:24小时 H温度:30-50℃;pH:中性条件)。
初始F的作用-F上的浓度-研究了FCT-1000-IV颗粒的吸附容量和除去速率,所有其他参数恒定(吸附剂剂量:0.05g,溶液体积:100ml,温度:30℃,接触时间:24小时);结果如图所示
初始浓度对FCT-1000-IV氟吸附容量的影响(吸附剂剂量:0.5 g/L;F的初始浓度-:10-100毫克/升;吸附时间:24 h;温度:30°C;pH:中性条件)。
为研究Mg和Al之间的协同作用,在Mg/Al摩尔比为1:2、焙烧温度为1000℃的条件下制备了Mg-Al混合氧化物吸附剂。为比较,在相同条件下分别制备了氧化镁吸附剂和氧化铝吸附剂。数字
不同介质(吸附剂剂量:0.5 g/L;F的初始浓度-:50毫克/升;吸附时间:24 h;温度:30°C;pH:中性条件)。
Mg氧化物、Al氧化物以及Mg-Al混合氧化物的XRD谱图如图所示
Mg氧化物,氧化物和Mg-Al混合氧化物吸附剂的XRD图案在1000℃下煅烧。
在相同条件下制备的Mg氧化物、Al氧化物和Mg-Al混合氧化物的形貌如图所示
(a) Mg氧化物,(b) Al氧化物和(c, d) Mg-Al混合氧化物在相同条件下的SEM图像。
Mg氧化物,Al氧化物和Mg-Al混合氧化物吸附剂的FT-IR光谱如图所示
Mg氧化物、Al氧化物和Mg-Al混合氧化物吸附剂在1000℃煅烧的FT-IR光谱。
基于上述吸附容量,XRD,形态和FT-IR光谱的上述分析,我们推断Mg-Al混合氧化物吸附剂不是Mg氧化物和氧化物的简单混合物。在合成期间Mg和Al之间发生协同相互作用。
Mg-Al混合氧化物吸附剂吸附氟前后的FT-IR光谱如图所示
氟化物吸附前后Mg-Al混合氧化物吸附剂的FT-IR光谱。
为了进一步研究氟在Mg-Al混合氧化物吸附剂上的吸附机理,对吸附剂吸附前后进行XPS分析。如图所示
(a)氟化物吸附前后Mg-Al混合氧化物吸附剂的XPS光谱;(b)氟化物吸附后Mg-Al混合氧化物吸附剂的F 1S光谱;(c)在氟化物吸附前的Mg-Al混合氧化物吸附剂的O 1S光谱;(d)氟化物吸附后Mg-Al氧化物吸附剂的O 1S光谱。
再生研究表明,碱性环境可以再生排出的金属氧化物吸附剂[
吸附容量作为Mg-Al混合氧化物吸附剂的循环编号的函数。
采用非生物模板浸渍在氯化镁和氯化铝溶液中,在室温下合成了一种新型镁铝混合氧化物吸附剂。将FCT浸入Mg/Al摩尔比为1:2的溶液中,在1000℃煅烧后得到吸附性能最好的样品。Langmuir吸附量为53 mg/g。Mg-Al混合氧化物吸附剂中Mg与Al的协同作用提高了吸附氟的能力,并具有较好的抗共存离子干扰能力。该吸附剂具有从实际水样中去除氟的能力。即使经过7次循环使用,也显示出良好的再生和重用性。FT-IR和XPS分析表明,镁铝混合氧化物吸附剂表面的羟基在离子交换吸附氟离子中起重要作用。新型镁铝混合氧化物是一种高效、环保的饮用水氟化物吸附剂。
用于支持本研究结果的数据可根据要求可从相应的作者获得。
作者声明他们没有利益冲突。
这项工作得到了山东自然科学基金的支持(授予号码ZR2018LE003)。我们感谢美国学习专家(AJE)进行英语语言编辑。感谢您的家人在实验和写作期间支持我。